3月16日
，科技日?qǐng)?bào)記者從中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)獲悉，該?div id="4qifd00" class="flower right">
；瘜W(xué)與材料科學(xué)學(xué)院吳長(zhǎng)征教授實(shí)驗(yàn)課題組和工程科學(xué)學(xué)院
近代力學(xué)系的吳恒安教授理論計(jì)算課題組合作
，將電催化活
性金屬溶解于熔融態(tài)鎵中，成功實(shí)現(xiàn)了非均相催化劑表面活
性位點(diǎn)的均相化
，將二氧化碳還原產(chǎn)物甲酸的選擇
性提高到95%以上
，相關(guān)成果日前在線發(fā)表在《自然·催化》雜志上
。
非均相催化劑由于存在各種缺陷、臺(tái)階
、轉(zhuǎn)角
、晶面等
，表面的活
性組分往往處于不同的局域配位環(huán)境，導(dǎo)致出現(xiàn)多活
性位點(diǎn)并存現(xiàn)象
，由此造成產(chǎn)物選擇
性下降
。而均相催化劑由于活
性中心單一，結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單
、明晰
，在產(chǎn)物選擇
性以及用作反應(yīng)機(jī)理研究模型方面具有明顯的優(yōu)勢(shì)
。因此，將非均相催化劑均相化有望成為催化
性能提升以及推進(jìn)反應(yīng)機(jī)理研究的關(guān)鍵途徑
。
針對(duì)這一挑戰(zhàn)
，吳長(zhǎng)征教授團(tuán)隊(duì)獨(dú)辟蹊徑
，選擇以
近室溫熔融的金屬鎵作為具有二氧化碳還原電催化活
性的錫和銦的基底，從一種全新的角度實(shí)現(xiàn)了錫和銦非均相催化劑的均相化
。原位結(jié)構(gòu)表征和第一
性原理分子動(dòng)力學(xué)模擬發(fā)現(xiàn)：固態(tài)時(shí)
，錫和銦形成了相分離的納米團(tuán)簇，均勻嵌入在固態(tài)該基質(zhì)中;而液態(tài)時(shí)
，錫和銦以單原子形式游離分散在熔融態(tài)鎵中
。進(jìn)一步電子結(jié)構(gòu)表征顯示
，負(fù)載在液態(tài)鎵中的活
性中心相比于固態(tài)鎵具有顯著增強(qiáng)的還原
性，使得二氧化碳還原產(chǎn)物甲酸的選擇
性由固態(tài)時(shí)的30%左右提高到了液態(tài)時(shí)的95%以上
，析氫副反應(yīng)得以明顯抑制。此外
，液態(tài)合金由于具有良好的氧化還原可逆
性以及表面組分的可流動(dòng)
性，表現(xiàn)出自修復(fù)特
性，其催化穩(wěn)定
性得以顯著改善
。
該項(xiàng)研究成果探索了液態(tài)材料作為非均相催化劑負(fù)載基底方面的可行性，為非均相催化劑均相化提供了一種新的表界面合成思路
。
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